湖南大围山国家森林公园内，植物种类有23个群系，2000多种，乔木有427种。主要植被类型为常绿阔叶林和常绿针叶林，天然林主要有马尾松、黄山松、锥粟、枫香、檫木、杉树、竹类等。人工林主要为杉树、马尾松、马挂木、水杉、柳杉等。属于国家一级保护的有银杏、伯乐树、水杉等。属于国家二级保护的有半枫荷、粗榧、樟树、凹叶厚朴、鹅掌楸等。三级保护树种有银鹊树等。山顶有1万余亩的杜鹃花海和5000余亩高山草甸。国家三级保护的药材有黄莲、八角莲、厚朴、野生天麻等。

湖南大围山国家森林公园深沟幽壑交错，有巨蟒、猿猴、云豹、棋盘蛇出没，锦云杜鹃、角雉、白鹤、地花鸡、相思鸟等珍禽在这里栖息。已发现野生动物60余种，列入国家一、二类保护珍稀动物达14种。国家一级保护有金钱豹、云豹、黄腹角稚、白颈长尾雉。二级保护的有穿山甲、果子狸、白鹇、大鲵、红腹角雉、黑鸳等。属于省级保护的动物有棘胸蛙、豹鼠、黄鼬、竹鸡、野猪、鼬獾、红嘴相思鸟、华南兔、豹猫等。

森林中生活的彩蝶有1200多个品种。除红嘴相思鸟，还有中国特有的世界濒灭物种白颈长尾雉，有云豹、大鲵、白鹇等国家重点保护动物26种，已发现野生动物有60余种，兽类有猴、野猫、华南虎、野猪、獾、野兔、獐、鹿、竹鼠、水鼠、白鼠、黄鼠狼、刺猬、獭、蝙蝠等。鸟类有鹞、鹰、睢鸠、野鸡、猫头鹰、啄木鸟、八哥鸟、画眉、野鸭、雁鹤、鸳鸯、白鹭、鸬鹚、白头翁、翠鸟等。水生及两栖类有大鲵、鲤鱼、青鱼、鳙鱼、鳜鱼、柴鱼、鳟鱼等。昆虫类有野蚕、柞蚕、蜘蛛、蝇虎、蟋蟀、纺织娘、蚱蜢、蝉、螳螂、蜻蜓、野蜂等。爬行类有蛇、蜥蜴、鳖、龟等；还有蝎、蜈蚣、百节虫、斑蝥等毒虫。